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干貨|有機(jī)溶劑對(duì)凍干的影響

 更新時(shí)間:2024-02-28 點(diǎn)擊量:2101

在凍干工藝過(guò)程中,選擇適當(dāng)?shù)挠袡C(jī)溶劑或潛溶劑系統(tǒng)有利于提高凍干產(chǎn)品的質(zhì)量和工藝優(yōu)化。其優(yōu)點(diǎn)主要有升華速率加快,縮短干燥時(shí)間,提高預(yù)凍藥液的化學(xué)穩(wěn)定性,通過(guò)提高藥物的潤(rùn)濕性和在溶液中的溶解度來(lái)提高物質(zhì)溶液的產(chǎn)量,改善復(fù)水重構(gòu)性質(zhì),加強(qiáng)預(yù)凍物質(zhì)液的無(wú)菌性。

一、有機(jī)溶劑對(duì)凍干冷凍過(guò)程的影響

有機(jī)溶劑的濃度和種類影響制品干燥前的冷凍性質(zhì),完1全凍結(jié)或不完1全凍結(jié)明顯影響冰的晶癖、干燥速率、塌陷溫度、干層的外觀、干層的表面積、重構(gòu)性質(zhì)等。不同的溶劑也影響藥物結(jié)晶度,如異丙醇可使頭孢唑啉鈉更容易形成高結(jié)晶度。


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有機(jī)溶劑的加人會(huì)改變物料的凍結(jié)特性,如結(jié)晶性狀、玻璃化轉(zhuǎn)變溫度等,進(jìn)而改變升華速率、凍干品外觀及復(fù)水性等。不同的有機(jī)溶劑可能產(chǎn)生不同大小和形狀的晶體,高熔點(diǎn)的溶劑如叔丁醇會(huì)引起溶劑在溫度降低時(shí),在冰層間結(jié)晶。叔丁醇可改變冰的晶癖,晶體大小隨著系統(tǒng)中叔丁醇的量而改變。有專家研究了蔗糖水溶液中加入叔丁醇后玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的變化情況,發(fā)現(xiàn)溶液降溫時(shí)叔丁醇結(jié)晶不充分,引起玻璃化轉(zhuǎn)變溫度下降。另外,如果殘留在蔗糖中的叔丁醇凍干后仍能保待無(wú)定形,在貯存過(guò)程中可能結(jié)晶,導(dǎo)致生物制品的不穩(wěn)定。在升華干燥前進(jìn)行退火處理,可使降溫過(guò)程中沒(méi)來(lái)得及析出的成分充分結(jié)晶。采用退火技術(shù)可去除亞穩(wěn)態(tài)晶體。

通常,叔丁醇在3%~19%的濃度范圍可形成針狀結(jié)晶,這有利于制品的干燥,因?yàn)獒槧罹w升華后會(huì)形成一個(gè)更加疏松、抗性弱的骨架。其他溶劑如二甲基碳酸酯也有應(yīng)用于產(chǎn)生低共熔固體(即冰、藥物、輔料相混合的固體有機(jī)溶劑)。

但絕大多數(shù)的有機(jī)溶劑如甲醇、乙醇、正丙醇、正丁醇、乙腈、二氯甲烷和甲基異丁基酮并不是以凍結(jié)狀態(tài)存在于凍干層中,而是以殘留液形式存在于冷凍骨架中。研究顯示如果溶液中含有8%乙基醋酸鹽、10%二甲基碳酸鹽或10%的正丁醇會(huì)加快干燥,但如含有10%的乙醇、10%的正丙醇或10%的甲醇時(shí),干燥會(huì)變慢,當(dāng)乙醇增加到20%時(shí),餅狀物會(huì)塌陷,幾乎不可能干燥。另外,一些親水性溶劑如甲醇、乙醇在水中仍保留相當(dāng)?shù)囊徊糠?,僅在溫度降低時(shí)才部分凍結(jié)。

由于有機(jī)溶劑的升華加熱溫度比冰低得多,所以有機(jī)溶劑存在的體系干燥樣品時(shí)應(yīng)避免輻射加熱,防止穩(wěn)定波動(dòng)以及不均一干燥所帶來(lái)的影響。為避免溶劑回流,還應(yīng)縮短灌裝和冷凍藥液的時(shí)間間隔。

二、有機(jī)溶劑對(duì)升華速率的影響


提高溶劑通過(guò)局部已干層的傳質(zhì)速率可提高制品的升華速率,因此縮短了凍干周期的第一階段干燥相。

總阻力總阻力包括已干層的總阻力、管形瓶/塞子的阻力及凍干倉(cāng)內(nèi)阻力。其中最主要的阻力是藥品的阻力,占了總阻力的 90%。

適當(dāng)?shù)挠袡C(jī)溶劑會(huì)改變冰的晶癖和晶體大小,促進(jìn)大針狀晶體的形成,由于升華過(guò)程中產(chǎn)生的已干層孔徑增大而增大了已干層的滲透性,故可極大加快溶劑總流量的速率而提高升華速率。

有機(jī)溶劑可加快升華速率還因?yàn)樗鼈兊恼羝麎罕人撸@更有助于促進(jìn)升華的進(jìn)行。這是因?yàn)楹笳呷Q于蒸汽壓大小。經(jīng)比較,采用叔丁醇作潛溶劑時(shí),乳糖液(含5%叔丁醇溶液)、蔗糖溶液(10%的叔丁醇溶液)的凍干速率均明顯變快,而且更易成功凍干,其中蔗糖的干燥時(shí)間可縮短為原來(lái)的一半,并提高了坍塌溫度。在常規(guī)抗生素慶大霉素的凍干生產(chǎn)中,加入叔丁醇后,凍干司從原來(lái)的39h減少至28h,而產(chǎn)品質(zhì)量保持不變。目前叔丁醇/水的共溶劑已用于種注射劑的生產(chǎn)。


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相比于一些有機(jī)溶劑如甲醇、乙醇、異丙醇、丙酮,正丁醇,或二氧雜環(huán)己烷等(這些溶劑不易凍結(jié),在升華干燥時(shí)由于溶劑沸騰和結(jié)塊坍塌而獲得不合格產(chǎn)品),叔丁醇容易冷凍,在第一階段干燥中可保持冷凍狀態(tài),并形成疏松多孔的結(jié)構(gòu),減少了水蒸氣的流動(dòng)阻力,這有利于水的蒸發(fā)。

此外,叔丁醇在5%(w/v)的蔗糖溶液中還起到物質(zhì)轉(zhuǎn)運(yùn)加速劑的作用。研究表明當(dāng)在初干燥相中含有5%(w/w)叔丁醇時(shí),其干燥速率會(huì)加快,從而干燥時(shí)間會(huì)縮短為原來(lái)的1/10。干燥速率加快是由于針狀晶體的形成,這極大的降低了干燥物塊的阻力。使用5%叔丁醇而使干燥物塊的表面積擴(kuò)大了 13倍。

叔丁醇本身并不會(huì)影響崩解溫度,但它加快升華速度可防止產(chǎn)品達(dá)到崩解溫度。因?yàn)樵谑宥〈嫉拇嬖谙?,水分在干燥層的升華變快,降低了黏性而阻止了產(chǎn)品坍塌。

水和權(quán)丁醇的升華速率受到叔丁醇濃度的影響。一般當(dāng)濃度低于20%(w/w),水升華加快,超過(guò)20%(w/w)時(shí),叔丁醇升華加快,在等于20%(w/w)者均升華。

叔丁醇/水系統(tǒng)也應(yīng)用于提高硫酸雙生霉素溶液的凍干速率。但在這些系統(tǒng)中,需加人適當(dāng)麥芽糖,才可生產(chǎn)出合格的硫酸雙生霉素凍干制品。為縮短40%的干燥時(shí)間和生產(chǎn)合格孔隙率的凍干制品,需對(duì)活性成分、叔丁醇/水的比例、麥芽糖在制劑中的總量等進(jìn)行優(yōu)化。


三、有機(jī)溶劑對(duì)凍干產(chǎn)品的穩(wěn)定性的影響

采用有機(jī)溶劑可提高凍干產(chǎn)品在低壓凍干時(shí)的化學(xué)穩(wěn)定性,這與溶劑的種類有關(guān)。其原因主要是有機(jī)溶劑的存在,可增大干燥物塊的表面積(約5倍),這可增加藥物分子間距離,故改善了藥物的化學(xué)穩(wěn)定性。

另外一個(gè)穩(wěn)定性改善的例子是在頭孢唑啉鈉凍干中使用異丙醇。異丙醇的使用有助于在冷凍相時(shí)形成無(wú)定形頭孢唑啉鈉晶體,使加熱升華時(shí)提高藥物的穩(wěn)定性同時(shí)縮短產(chǎn)品的凍干時(shí)間,減少了凍干制品的坍塌。其他短鏈醇如甲醇、乙醇、正丙醇、丙酮也會(huì)改善頭孢唑啉鈉的凍干穩(wěn)定性。

四、有機(jī)溶劑對(duì)重構(gòu)性質(zhì)的影響

凍干產(chǎn)品在加人合適的藥用溶劑后是否容易重構(gòu)取決于許多因素,如凍干產(chǎn)品的結(jié)構(gòu)、坍塌的程度、在干燥時(shí)發(fā)生的溫度升降、產(chǎn)品的表面積、親水包衣的存在、干燥骨架的均一性等都會(huì)影響其重構(gòu)性質(zhì)。一般采用叔丁醇/水系統(tǒng)為溶劑制得的乳糖和蔗糖的無(wú)定形產(chǎn)品,可很快重構(gòu)。

但應(yīng)用有機(jī)溶劑應(yīng)注意其可能會(huì)提取瓶中或包裝材料中的物質(zhì),尤其是使用硅化處理的管形瓶或瓶塞。有機(jī)溶劑會(huì)溶解或提取包裝材料中的硅油,提取的硅油會(huì)阻止制品的潤(rùn)濕,導(dǎo)致制品很難被重構(gòu),引起重構(gòu)溶液的混濁,超出了特殊物質(zhì)或澄清度的要求。這種現(xiàn)象同樣發(fā)生在過(guò)濾、灌裝過(guò)程中,因?yàn)槭褂昧斯杌鹉z管和無(wú)菌過(guò)濾器。


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